物理学院量子材料科学中心高鹏研究员课题组实现界面局域声子色散测量

作为晶格振动的准粒子,声子直接影响凝聚态体系的热导率、电子迁移率等物性,并在传统超导、结构相变、光散射等物理机制中起着重要作用。上世纪50年代,诺贝尔物理学奖获得者麦克斯·玻恩(Max Born)与我国半导体物理奠基人黄昆先生合著的《晶格动力学理论》(Dynamical Theory of Crystal Lattices)奠定了声子学的理论基础;而单晶块材的声子结构也能够被光子、电子、中子等多种非弹性散射实验所测量。

在晶体的界面处,由于平移对称性的破缺,界面声子的局域行为与体态明显不同,这也正是表面、界面、低维纳米材料呈现诸多独特物性的根源之一。上世纪就被预言存在的界面声子模式仅存在于界面附近的几层原子内,迄今未曾被实验直接观测到,更无从测量其空间分布、色散关系等。

界面声子的能量同时依赖于空间与动量。为了探测界面声子色散,实验测量手段须达到纳米甚至原子级别的空间分辨率以及足够分辨第一布里渊区的动量分辨能力【纳米-1,即(10-9米)-1量级,同时对探测灵敏度和能量分辨率也提出很高的要求。然而,现有谱学手段均无法兼顾这些要求。2021年2月,北京大学物理学院量子材料科学中心高鹏课题组基于扫描透射电子显微镜发展了四维电子能量损失谱学(图1)【Nature Communications,12,1179 (2021),发明专利:ZL202011448013.7】,能够根据实际问题的需要在空间分辨率和动量分辨率之间取得最佳平衡,使得在纳米尺度测量界面声子色散成为可能。尽管测不准原理限制了空间分辨率和动量分辨率同时达到最优,这一技术却已非常接近最优的理论极限。

图1(a)四维电子能量损失谱学实验原理示意图;(b)实验测量与第一性原理计算得到的金刚石态密度;(c)实验测量与第一性原理计算得到的金刚石声子色散关系;(d)不同电压下空间分辨率与会聚角之间的关系(目前优化的空间分辨率和动量分辨率距离衍射极限理论上限仅差约15%);(e)不同电压下的、动量分辨率与会聚角之间的关系(内插图为金刚石的倒空间)

近日,高鹏课题组利用四维电子能量损失谱学技术,首次在晶体异质结界面处观测到界面声子的存在,并测量了其空间分布、局域态密度和色散关系。在大会聚角下,实验空间分辨率可达原子级,从而实现声子局域态密度的原子级测量,直接观测到局域在界面附近的增强和减弱的声子模式;在中等会聚角下,可同时达到1.5nm以内的空间分辨率和金刚石1/4第一布里渊区边长的动量分辨率,从而首次实现了这些局域声子模式的色散关系测量。他们以立方氮化硼(cBN)-金刚石界面(diamond)为例,系统地展示了实验测量结果。根据理论计算,测得的金刚石氮化硼界面声子模式不仅对界面热导有显著贡献,也通过电声相互作用直接影响界面二维电子气的迁移率。这一成果有望未来在界面热传导、界面超导机理和拓扑声子学等领域中发挥重要作用。

图2(a)实验测得的谱线随空间位置的变化,近似正比于声子局域态密度;(b)界面模式的色散关系;(c)界面增强的声子模式(上、中)和界面减弱的模式(下)示意图

2021年11月17日,相关研究成果以《测量界面声子色散(Measuring phonon dispersion at an interface)为题,在线发表于《自然》(Nature);北京大学物理学院量子材料科学中心、电子显微镜实验室研究助理亓瑞时与物理学院2018级博士研究生时若晨为共同第一作者,高鹏为通讯作者。其他合作者包括北京大学研究生李跃辉、武媚、孙元伟、李宁,北京大学电子显微镜实验室杜进隆工程师,北京大学物理学院凝聚态物理与材料物理研究所刘开辉教授、陈基研究员,中国科学院金属研究所/沈阳材料科学国家研究中心陈春林研究员,加州大学伯克利分校王枫教授,南方科技大学量子科学与工程研究院俞大鹏院士和北京大学物理学院量子材料科学中心王恩哥院士。

上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、广东省重点领域研发计划及量子物质科学协同创新中心、北京大学电子显微镜实验室、北京大学高性能计算平台、北京石墨烯研究院、怀柔综合性国家科学中心轻元素量子材料交叉平台等支持。

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